Luong Huynh Vu Thanh * , Le Hoang Yen , Le Thanh Phu , Le Tran Lan Trinh , Tran Thuy Quynh and Nguyen Ngoc Phuong Thao

* Corresponding author (lhvthanh@ctu.edu.vn)

Abstract

This study assessed the degradability of  Methylene Blue (MB) using Fe3O4/Cu0 catalyst via Fenton-like reaction. The as-synthesize Fe3O4/Cu0 were evaluated by modern instrumental methods of analysis and the results showed that Fe3O4/Cu0 were formed through the clear diffraction peaks of copper and magnetic iron oxide and Fe3O4/Cu0 had a spherical and polygonal shape with diameter in range of 40-60 nm. The saturation magnetization of Fe3O4 and Fe3O4/Cu0 were 40.1 and 10.2 emu/g, respectively. The results from the X-ray energy scatter spectrum and the plasma emission spectrum illustrated the presence of Fe, Cu and O in the material. Plasma emission spectrum results also showed the presence of Cu and Fe in the treated solution proving that both Fe3O4 and Cu were involved in the Fenton-like reaction. The  maximum  degradation efficiency  of MB using  Fe3O4/Cu0  was 99.5%  at  pH  4 within reaction time of 75 minutes and the initial MB concentration of 25 mg/L.

Keywords: Degradation, Fe3O4/Cu0, Fenton-like reaction, Methylene Blue

Tóm tắt

Nghiên cứu này đã đánh giá khả năng phân hủy Methylene Blue (MB) bằng xúc tác Fe3O4/Cu0 thông qua phản ứng Fenton-like. Fe3O4/Cu0 sau tổng hợp được đánh giá bởi các phương pháp phân tích hiện đại và kết quả cho thấy Fe3O4/Cu0 đã được hình thành thông qua các đỉnh nhiễu xạ của đồng và oxit sắt từ. Fe3O4/Cu0 có dạng hình cầu và khối đa giác với kích thước trong khoảng 40–60 nm. Độ từ hoá của Fe3O4 và Fe3O4/Cu0 được xác định lần lượt là 40,1 và 10,2 emu.g. Kết quả phổ tán sắc năng lượng tia X và quang phổ phát xạ plasma đã chứng minh được sự hiện diện của Fe, Cu và O trong vật liệu. Kết quả quang phổ phát xạ plasma còn phát hiện được hàm lượng Cu và Fe trong mẫu dung dịch đã xử lý MB, chứng minh rằng cả Fe3O4 và Cu đều tham gia vào phản ứng Fenton-like. Quá trình phân hủy MB bằng Fe3O4/Cu0 đạt hiệu suất cao nhất là 99,5% ở nhiệt độ phòng, pH 4, thời gian 75 phút và nồng độ đầu của MB là 25 mg/L.

Từ khóa: Fe3O4/Cu0, phản ứng Fenton-like, phân hủy, Methylene Blue

Article Details

References

Abdullah, A. L., Salleh, M. M., Mazlina, M. S., Noor, M. J. M. M., Osman, M. R., Wagiran, R., & Sobri, S. (2005). Azo dye removal by adsorption using waste biomass: sugarcane bagasse. International Journal of engineering and technology, 2(1), 8-13.

Ahmadian-Fard-Fini, S., Salavati-Niasari, M., & Ghanbari, D. (2018). Hydrothermal green synthesis of magnetic Fe3O4-carbon dots by lemon and grape fruit extracts and as a photoluminescence sensor for detecting of E. coli bacteria. Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy, 203, 481-493. https://doi.org/10.1016/j.saa.2018.06.021

Banerjee, J., Vijayaraghavan, R., Arora, A., MacFarlane, D. R., & Patti, A. F. (2016). Lemon juice based extraction of pectin from mango peels: waste to wealth by sustainable approaches. ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 4(11), 5915-5920. https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.6b0134

Betancourt-Galindo, R., Reyes-Rodriguez, P. Y., Puente-Urbina, B. A., Avila-Orta, C. A., Rodríguez-Fernández, O. S., Cadenas-Pliego, G., Lira-Saldivar, R. H. & García-Cerda, L. A. (2014). Synthesis of copper nanoparticles by thermal decomposition and their antimicrobial properties. Journal of Nanomaterials, 2014(10), 1-5. https://doi.org/10.1155/2014/980545

Chandrakant, R. H., Ananda, J. J., Dipak, V. P., Naresh, M. M., & Aniruddha, B. P. (2016). A critical review on textile wastewater treatments: Possible approaches. Journal of Environmental Management, 182, 351-366. https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2016.07.090

Chou, S. Y. (1997). Patterned magnetic nanostructures and quantized magnetic disks. Proceedings of the IEEE, 85(4), 652-671. https://doi.org/10.1109/5.573754

Huang, K., & Wang, H. (2018). Yolk‐Shell Structured Fe3O4@Copper Silicate as Catalyst for Catalytic Degradation of Methylene Blue. ChemistrySelect, 3(33), 9681-9689. https://doi.org/10.1002/slct.201801945

Kim, D. K., Mikhaylova, M., Zhang, Y., & Muhammed, M. (2003). Protective coating of superparamagnetic iron oxide nanoparticles. Chemistry of Materials, 15(8), 1617-1627. https://doi.org/10.1021/cm021349j

Kremer, M. (1999). Mechanism of the Fenton reaction. Evidence for a new intermediate. Physical Chemistry Chemical Physics, 1(15), 3595-3605.https://doi.org/10.1039/A903915E

Li, R., Jin, X., Megharaj, M., Naidu, R., & Chen, Z. (2015). Heterogeneous Fenton oxidation of 2,4-dichlorophenol using iron-based nanoparticles and persulfate system. Chemical Engineering Journal, 264, 587-594. https://doi.org/10.1016/j.cej.2014.11.128

Li, S., Liu, L., Yu, Y., Wang, G., Zhang, H., & Chen, A. (2017). Fe3O4 modified mesoporous carbon nanospheres: magnetically separable adsorbent for hexavalent chromium. Journal of Alloys and Compounds, 698, 20-26. https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2016.12.163

Lu, W., Shen, Y., Xie, A., & Zhang, W. (2010). Green synthesis and characterization of superparamagnetic Fe3O4 nanoparticles. Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 322(13), 1828-1833. https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2009.12.035

Morel, A. L., Nikitenko, S. I., Gionnet, K., Wattiaux, A., Lai-Kee-Him, J., Labrugere, C., Chevalier, B., Deleries, G., Petibois C., Brisson, Al, & Simonoff, M. (2008). Sonochemical approach to the synthesis of Fe3O4@SiO2 core−shell nanoparticles with tunable properties. ACS nano, 2(5), 847-856. https://doi.org/10.1021/nn800091q

Penniston, K. L., Nakada, S. Y., Holmes, R. P., & Assimos, D. G. (2008). Quantitative assessment of citric acid in lemon juice, lime juice, and commercially-available fruit juice products. Journal of Endourology, 22(3), 567-570. https://doi.org/10.1089/end.2007.0304

Solmaz, S. K. A., Birgül, A., Üstün, G. E., & Yonar, T. (2006). Colour and COD removal from textile effluent by coagulation and advanced oxidation processes. Coloration Technology, 122(2), 102-109. https://doi.org/10.1111/j.1478-4408.2006.00016.x

Tang, M., Zhang, S., Li, X., Pang, X., & Qiu, H. (2014). Fabrication of magnetically recyclable Fe3O4@Cu nanocomposites with high catalytic performance for the reduction of organic dyes and 4-nitrophenol. Materials Chemistry and Physics, 148(3), 639-647. https://doi.org/10.1016/j.matchemphys.2014.08.029

Thanh, L. H. V., Anh, T. T. P., Kiệt, N. T., & Đức, L. (2021b). Tổng hợp vật liệu nano Fe3O4@SiO2 cấu trúc lõi vỏ có độ từ hóa cao. Tạp chí Khoa học Trường Đại học Cần Thơ, 57(3), 53-64. https://doi.org/10.22144/ctu.jvn.2021.085

Thanh, L. H. V., Hân, K. G., Hân, N. N., Pha, B. Y., & Mai, N. T. N. (2021c). Tổng hợp vật liệu Fe3O4@SiO2 đính Fe0 và xử lý methyl blue trong nước. Tạp chí Khoa học Trường Đại học Cần Thơ, 57(4), 40-52. https://doi.org/10.22144/ctu.jvn.2021.112

Thanh, L. H. V., Hao, D. L. G., Trang, P. T. D., Tien, P. M., Quyen, T. T. B., Giao, D. H., & Lan, T. N. P. (2021a). Green and facile synthesis of Fe3O4 nanoparticles using the Citrus aurantifolia fruit juice associated with NaBH4 and its adsorption of Cr(VI) in aqueous solution. Vietnam Journal of Catalysis and Adsorption, 10(4), 90-100. https://doi.org/10.51316/jca.2021.074

Trần, V. N., & Ngô, T. N. (2000). Công nghệ xử lý nước thải. Nhà xuất bản Khoa học và Kỹ thuật.

Wang, S., Tang, J., Zhao, H., Wan, J., & Chen, K. (2014). Synthesis of magnetite–silica core–shell nanoparticles via direct silicon oxidation. Journal of colloid and interface science, 432, 43-46. https://doi.org/10.1016/j.jcis.2014.06.062

Wang, Z. Z., Zhai, S. R., Zhai, B., & An, Q. D. (2015). One‐step green synthesis of multifunctional Fe3O4/Cu nanocomposites toward efficient reduction of organic dyes. European Journal of Inorganic Chemistry, 2015(10), 1692-1699. https://doi.org/10.1002/ejic.201403219

Xu, L., & Wang, J. (2012). Fenton-like degradation of 2,4-dichlorophenol using Fe3O4 magnetic nanoparticles. Applied Catalysis B: Environmental, 123–124, 117-126. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2012.04.028

Yang, B., Zhou, P., Cheng, X., Li, H., Huo, X., & Zhang, Y. (2019). Simultaneous removal of methylene blue and total dissolved copper in zero-valent iron/H2O2 Fenton system: Kinetics, mechanism and degradation pathway. Journal of colloid and interface science, 555, 383-393. https://doi.org/10.1016/j.jcis.2019.07.071

Yew, Y. P., Shameli, K., Miyake, M., Kuwano, N., Bt Ahmad Khairudin, N. B., Bt Mohamad, S. E., & Lee, K. X. (2016). Green synthesis of magnetite (Fe3O4) nanoparticles using seaweed (Kappaphycus alvarezii) extract. Nanoscale research letters, 11(1), 1-7. https://doi.org/10.1186/s11671-016-1498-2

Zaman, M. M., Karal, M. A. S., Khan, M. N. I., Tareq, A. R. M., Ahammed, S., Akter, M., Hosain, A. & Ullah, A. A. (2019). Eco‐friendly synthesis of Fe3O4 nanoparticles based on natural stabilizers and their antibacterial applications. ChemistrySelect, 4(27), 7824-7831. https://doi.org/10.1002/slct.201901594