Trần Đăng Khoa , Lê Như Hoàng Anh , Trần Trọng Trí , Nguyễn Thị Diễm Trinh , Huỳnh Thị Ngọc Huyền , Nguyễn Hoàng Chiều , Nguyễn Trường Thi , Đỗ Thị Minh Hiếu , Nguyễn Quang Long Lê Minh Viễn *

* Tác giả liên hệ (lmvien@hcmut.edu.vn)

Abstract

The removal of high concentration N and P from wastewater is an important issue to reduce water and environmental pollution and improve water quality significantly. The aim of this study was to recover N and P from real wastewater through crystallization process at different operational conditions. The struvite (Magnesium ammonium phosphate hydrate, MgNH4PO4.6H2O formation recovered from real wastewater containing high concentration of N and P has been studied experimentally. The effects of pH, Mg/P molar ratio, precipitated temperature and reaction time on the yield of struvite recovery were discussed. The pH and Mg/P molar ratio are the significant factors influencing P recovery efficiency. Yield of recovered struvite 95,2±3,1 % was observed at pH8.3, Mg/P molar ratio of 1:1, at 30°C and 90 min of reaction and 60 min for aging period. Moreover, the temperature of crystallization process showed minor effects on the crystal production in the range of 20-40°C. The X-ray diffraction (XRD) pattern confirmed the formation of struvite structure recovered from the real wastewater source. The obtained valuable struvite recovered from wastewaters contains high nutrient of Mg, N and P which isproposed for slow-release fertilizer for agriculture applications.

Keywords: magnesium ammonium phosphate, MgNH4PO4.6H2O, struvite, Precipitate, fertilizer

Tóm tắt

Việc loại bỏ N và P ở nồng độ cao ra khỏi nguồn nước thải là một vấn đề quan trọng nhằm giảm thiểu ô nhiễm môi trường nước và cải thiện đáng kể chất lượng nguồn nước. Mục đích của nghiên cứu này là thu hồi N và P từ nước thải thực thông qua quá trình kết tinh ở các điều kiện công nghệ khác nhau. Struvite (Magie amoni photphat hydrat, MgNH4PO4.6H2O thu hồi từ nước thải thực có nồng độ N và P cao đã được nghiên cứu. Ảnh hưởng của pH, tỷ lệ mol Mg/P, nhiệt độ kết tủa và thời gian phản ứng đến hiệu suất thu hồi struvite đã được thảo luận. Kết quả cho thấy pH và tỷ lệ mol Mg/P là các thông số quan trọng ảnh hưởng đến hiệu suất thu hồi P thông qua struvite. Hiệu suất thu hồi struvite đạt 95,2±3,1 % ở pH 8,3, tỷ lệ mol Mg/P là 1:1, ở 30°C và thời gian phản ứng là 90 phút và thời gian làm già là 60 phút. Hơn nữa, nhiệt độ kết tinh trong khoảng 20-40°C ảnh hưởng không đáng kể đến hiệu suất kết tinh struvite. Nhiễu xạ tia X (XRD) xác nhận sự hình thành cấu trúc struvite được thu hồi từ nguồn nước thải thực. Struvite thu được từ nước thải có chứa hàm lượng dinh dưỡng (Mg, N và P) cao được đề xuất làm phân bón tan chậm cho các ứng dụng nông nghiệp.

Từ khóa: Kết tủa, magnesium ammonium phosphate, MgNH4PO4.6H2O, phân bón chậm tan, struvite

Article Details

Tài liệu tham khảo

Adnan, A. A., Koch, F. A., & Mavinic, D. S. (2003). Pilot-scale study of phosphorus recovery through struvite crystallisation-II: applying in-reactor supersaturation ratio as a process control parameter. Journal of Environmental Engineering Science, 2(6), 473-483. https://doi.org/10.1139/s03-048.

Battistoni, P. A., Pavan, P. P., Prisciandaro, M. P., & Cecchi, F. C. (2001). Phosphorus removal from a real anaerobic supernatant by struvite crystallization. Water Res, 35(9), 2161-2178. http://doi: 10.1016/s0043-1354(00)00498-x

Booker, N. A., Priestley, A. J., & Fraser, I. H. (2010). Struvite formation in wastewater treatment plants: Opportunities for nutrient recovery. Environmental Technology, 20(7), 777-782. https://doi.org/10.1080/09593332008616874

Chung, Y. C., Son, D. H., & Ahn, D. H. (2000). Nitrogen and organics removal from industrial wastewater using natural zeolite media. Water Sci Technol, 42(5-6), 127–134, https://doi.org/10.2166/wst.2000.0506

Dermentzis, K. D., Davidis, A. D., Chatzichristou, C. C., & Dermentzi, A. D. (2012). Ammonium removal from fertilizer plant effluents by a coupled electrostatic shielding based electrodialysis/ electro deionization process. Global NEST Journal, 4, 468-476

Etter, B. E., Tilley, E. T., Khadka, R. K., & Udert, K. M. (2011). Low-cost struvite production using source-separated urine in Nepal, Water Res., 45(852), 852-862, https://doi:10.1016/j.watres.2010.10.007

Gong, W. Li. Y., Luo, L. L, Luo, X. L., Cheng, X. C., & Liang, H. L. (2018). Application of Struvite-MAP Crystallization Reactor for Treating Cattle Manure Anaerobic Digested Slurry: Nitrogen and Phosphorus Recovery and Crystal Fertilizer Efficiency in Plant Trials, Int. J. Environ. Res. Public Health, 15, 1397-1408; https://doi:10.3390/ijerph15071397

Hao, X. D., Wang, C. C., Lan, L. L., Van, Loosdrecht. MCM. (2008). Struvite formation, analytical methods and effects of pH and Ca2+. Water Science and Technology, 58, 1687-1692. http://doi. 10.2166/wst.2008.557

Hao, X. H, Wang, C. W, Van, Loosdrecht MCM., & Hu, Y. H. (2013). Looking beyond struvite for P recovery. Environmental Science and Technology, 47, 4965–4966. https://doi.org/10.1021/es401140s

Hu, L. H., Yu, J. Y., Luo, H. L, Wang, H. W., Xu, P. X., Zhang, Y. Z. (2019). Simultaneous Recovery of Ammonium, Potassium and Magnesium from Produced Water by Struvite Precipitation, Chemical Engineering Journal, https://doi.org/10.1016/j.cej.2019.123001

Huang, H. H., Yang, J. Y., & Li, D. L. (2014). Recovery and removal of ammonia nitrogen and phosphate from swine wastewater by internal recycling of struvite chlorination product, Bioresource Technology, 172, 253-259. http://doi: 10.1016/j.biortech.2014.09.024

Huang, H. H., Mavinic, D. S., Lo, K. V., & Koch, F. A. (2006) Production and Basic Morphology of Struvite Crystals from a Pilot-Scale Crystallization Process, Environmental Technology, 27(3), 233-245. https://doi.org/10.1080/09593332708618637

Karabelas, A. J, Yiantsios, S. G., Metaxiotou, Z.G., Andritsos, N. A., Akiskalos, A. A., Vlachopoulos G & Stavroulias S (2001). Water and materials recovery from fertilizer industry acidic effluents by membrane processes, Desalination, 138, 93-102. https://doi.org/10.1016/S0011-9164(01)00250-8

Kim, D. K., Ryu, H. D., Kim, M. S., & Kim, J. K., Lee, S. I. (2006). Enhancing struvite precipitation potential for ammonia nitrogen removal in municipal landfill leachate. J. Hazard. Mater, 146, 81-85. http://doi: 10.1016/j.jhazmat.2006.11.054 

Li, X. Z., Zhao, Q. L. (2003). Recovery of ammonium-nitrogen from landfill leachate as a multi-nutrient fertilizer. Ecol Eng., 20, 171–181. http://doi:10.1016/S0925-8574(03)00012-0

Lind, B. B., Ban, Z. B., Byden, S. B. (2000). Nutrient recovery from human urine by struvite crystallization with ammonia adsorption on zeolite and wollastonite. Bioresource Technology, 73, 169-174. http://doi.10.1016/S0960-8524(99)90157-8.

Machdar, I. M., Depari, S. D., Ulfa, R. U., Muhammad, S. M., Hisbullah, A. B., & Safrul, W. S. (2018). Ammonium Nitrogen Removal from Urea Fertilizer Plant Wastewater via Struvite Crystal Production, IOP Conf. Ser.: Mater. Sci. Eng., 358, 012026. http://doi:10.1088/1757-899X/358/1/012026.

Magdalena Szyma´ nska, Tomasz Sosulski, Adriana Bo˙z˛etka, Urszula, Dawidowicz, Adam Wa˛s, Ewa Szara, AgataMalak-Rawlikowska, Piotr Sulewski, Gijs, W. P., Van Pruissen. & René, L. R., Cornelissen. (2020). Evaluating the Struvite Recovered from Anaerobic Digestate in a Farm Bio-Refinery as a Slow-Release Fertiliser, Energies, 13, 5342. https://doi.org/10.3390/en13205342.

Negrea, A., Lupa, L., Negrea, P., Ciopec, M., & Muntean, C. (2010). Simultaneous removal of ammonium and phosphate ions from wastewaters and characterization of the resulting product, Chem. Bull. Politechnica Univ. (Timisoara), Series of Chemistry and Environmental Engineering, 55(69), 136-142.

O’Neal JA., & Boyer, T. H. (2015). Phosphorus recovery from urine and anaerobic digester filtrate: comparison of adsorption-precipitation with direct precipitation. Environ Sci Water Res Technol 1, 481–492. https://doi.org/10.1039/C5EW00009B

Rabinovich, A. R., Rouff, A. A., Lew, B. L., & Ramlogan, M. V. (2018). Aerated fluidized bed treatment for phosphate recovery from dairy and swine wastewater. ACS Sustain Chem Eng 6, 652–659. https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.7b02990

Salleh, M. A. M., Razak, N. M. A., Rahman, M. M., & Rashid, S. A. (2016). Recovery of nitrogen and phosphorus from synthetic wastewater through crystallization process. Journal of Desalination and Water Purification, 3, 11-16. http://ababilpub.com/download/jdwp3-3/

Yetilmezsoy, K. Y., & Zengin, Z. S. (2009). Recovery of ammonium nitrogen from the effluent of UASB treating poultry manure wastewater by MAP precipitation as a slow release fertilizer. J. Hazard. Mater, 166, 260-269. http://doi: 10.1016/j.jhazmat.2008.11.025.

Yu, R. Y., Geng, J. G., Ren, H. R., Wang, Y. W., & Xu, K. X. (2012). Combination of struvite pyrolysate recycling with mixed-base technology for removing ammonium from fertilizer wastewater. Bioresour. Technol. 124, 292-298. http://doi: 10.1016/j.biortech.2012.08.015