Khảo sát sự dịch chuyển cấu trúc từ 2D sang 3D, so sánh độ bền của các cluster vàng AuN (n = 2 - 14) bằng lý thuyết phiếm hàm mật độ

Phạm Vũ Nhật *

* Tác giả liên hệ (nhat@ctu.edu.vn)

Article Sidebar

Full Text: PDF

Ngày nhận bài: 16-12-2016
Ngày nhận bài sửa: 24-03-2017
Ngày duyệt đăng: 27-06-2017
Ngày xuất bản: 26-06-2017
Title: A DFT investigation on structural transition from planarity to non-planarity and the thermodynamic stability of small gold clusters Aun (n = 2 - 14)
DOI: 10.22144/ctu.jvn.2017.062
Lượt xem
39
Downloads
37
Crossref
Scopus
Google Scholar
Europe PMC
Trích dẫn
Nhật, P. V. (2017). Khảo sát sự dịch chuyển cấu trúc từ 2D sang 3D, so sánh độ bền của các cluster vàng AuN (n = 2 - 14) bằng lý thuyết phiếm hàm mật độ. Tạp chí Khoa học Đại học Cần Thơ, (50), 21-28. https://doi.org/10.22144/ctu.jvn.2017.062
Số báo
Số. 50 (2017)
Chuyên mục
Tự nhiên

Abstract

The structures, growth pattern and energetic properties of clusters Aun in the range of n = 2 – 14 are systematically investigated using the meta-GGA BB95 functional in conjunction with the consistent-correlation pseudopotential cc-pVDZ-PP basis set. In general, even-electron systems prefer a singlet ground state, while odd-electron species prefer a doublet state. Concerning the growth pattern, small clusters (n = 2 – 10) are found to favor the 2D planar structures, and a 2D–3D structural transition may occur at Au11. The computed results also show that there exist extreme odd - even oscillations in binding energies (BE), fragmentation energies (Ef), and second-order energy difference (∆2E); clusters with an even number of atoms are predicted to be more stable than the odd-numbered counterparts.
Keywords: ansition, atomization energies, second-order energy difference, density functional theory, fragmentation energies, gold clusters

Tóm tắt

Cấu trúc, cơ chế phát triển và các tính chất về năng lượng của các cluster Aun (n = 2 – 14) được nghiên cứu một cách hệ thống bằng phiếm hàm meta-GGA BB95 kết hợp với bộ hàm cơ sở phù hợp-tương quan thế năng giả cc-pVDZ-PP. Nhìn chung, trạng thái electron cơ bản là singlet đối với cluster có số electron chẵn và doublet đối với cluster có số electron lẻ. Về mặt cơ chế phát triển cấu trúc, các cluster với n = 2 – 10 có xu hướng tồn tại dưới dạng phẳng 2D; sự chuyển đổi từ cấu trúc 2D (phẳng) sang 3D (ba chiều) bắt đầu xảy ra tại Au11. Kết quả tính toán còn cho thấy năng lượng nguyên tử hóa, năng lượng tách một nguyên tử và chênh lệch năng lượng bậc hai biến thiên theo qui luật chẵn lẻ; các hệ với n chẵn bền hơn các hệ với n lẻ.
Từ khóa: Chênh lệch năng lượng bậc hai, lý thuyết phiếm hàm mật độ, năng lượng nguyên tử hóa, năng lượng phân mảnh, sự dịch chuyển 2D–3D, vàng cluster

Article Details

Tài liệu tham khảo

Assadollahzadeh, B., Schwerdtfeger, P., 2009. A systematic search for minimum structures of small gold clusters Aun (n = 2 – 20) and their electronic properties, J. Chem. Phys. 131: 0643061–06430612.

Baletto, F., Ferrando, R., 2005. Structural properties of nanoclusters: Energetic, thermodynamic, and kinetic effects. Rev. Mod. Phys. 77: 371 – 423.

Cramer, C.J., Truhlar, D.G., 2009. Density functional theory for transition metals and transition metal chemistry. Phys Chem Chem Phys 11: 10757–10816.

Furche F., Ahlrichs, R., Weis, P., Jacob, C., Gilb, S., Bierweiler, T., Kappes, M. M., 2002. The structures of small gold cluster anions as determined by a combination of ion mobility measurements and density functional calculations. J. Chem. Phys. 117: 6982–90.

Häkkinen, H., Moseler M., Landman U., 2002. Bonding in Cu, Ag, and Au clusters: Relativistic Effects, Trends, and Surprises. Phys. Rev. Lett. 89: 033401–4.

Häkkinen, H., Yoon, B., Landman, U., Li, X., Zhai, H.J., Wang, L.S., 2003. On the electronic and atomic structures of small Aun– (n = 4 −14) clusters: A photoelectron spectroscopy and density-functional study. J. Phys. Chem. A 107: 6168–6175.

Johansson, M.P., Lechtken, A., Schooss, D., Kappes, M.M., Furche, F., 2008. 2D-3D transition of gold cluster anions resolved. Phys Rev A 77: 0532021–7.

Li, X.B., Wang, H.Y., Yang, X.D., Zhu, Z.H., Tang, Y.J., 2007. Size dependence of the structures and energetic and electronic properties of gold clusters. J. Chem. Phys. 126: 845051–9.

Morse, M.D., 1986. Clusters of transition-metal atoms. Chem Rev 86: 1049–1109.

Riboh, J.C., Haes A.J., McFarland A.D., Ranjit C., Van Duyne R.P., 2003. A nanoscale optical biosensor: Real-time immunoassay in physiological buffer enabled by improved nanoparticle adhesion. J Phys Chem B 107: 1772–80.

Peterson, K. A., Puzzarini, C., 2005. Systematically convergent basis sets for transition metals. II. Pseudopotential-based correlation consistent basis sets for the group 11 (Cu, Ag, Au) and 12 (Zn, Cd, Hg) elements. Theor. Chem. Acc. 114: 283–296.

Pyykkö P., 2004. Theoretical chemistry of gold. Angew Chem Int Ed 43: 4412–56.

Schwerdtfeger, P., 2003. Gold goes nano - from small clusters to low-dimensional assemblies. Angew Chem Int Ed 42: 1892–95.

Valden, M., Lai, X., Goodman, D.W., 1998. Onset of catalytic activity of gold clusters on titania with the appearance of nonmetallic properties. Science 281: 1647–50.

Walker, A. V. , 2005. Structure and energetics of small gold nanoclusters and their positive ions. J. Chem. Phys. 122: 0943101–12.

Wang, J., Wang, G., Zhao, J., 2002. Density-functional study of Aun (n = 2 – 20) clusters: Lowest-energy structures and electronic properties. Phys. Rev. B 66: 035418 – 24.

Xiao, L., Wang, L., 2004. From planar to three-dimensional structural transition in gold clusters and the spin–orbit coupling effect. Chem. Phys. Lett. 392: 452–455.

Zanti, G., Peeters, D., 2013. Electronic structure analysis of small gold clusters Aum (m ≤ 16) by density functional theory. Theor. Chem. Acc. 132: 13001–15.

Zhao, J., Yang, J., Hou, J. G., 2003. Theoretical study of small two-dimensional gold clusters. Phys. Rev. B 67: 0854041–6.